IV. Connaissances sur l’estimation d’une exposition aux radiations ionisantes et sur leurs effets cellulaires et moléculaires

2021


ANALYSE

9-

Méthodes physiques de dosimétrie
rétrospective

Dans ce chapitre, il s’agit de présenter les techniques de dosimétrie rétrospective dites physiques et de discuter de la pertinence et l’apport potentiel de ces techniques dans le contexte de la reconstitution des doses reçues par les populations de Polynésie française suite aux essais nucléaires. Les données fournies par ces techniques ont été utilisées, en complément d’autres approches, pour reconstituer les doses aux individus liées à une exposition externe ou pour valider des méthodes d’évaluation de doses dans le cadre d’études épidémiologiques ou de suivis sanitaires de populations exposées. Les principales études dans lesquelles ces méthodes ont pu être mises en Ĺ“uvre concernent l’exposition de populations et de travailleurs du nucléaire suite aux accidents nucléaires de Tchernobyl, du complexe industriel de Mayak ou suite aux essais nucléaires au Kazakhstan et aux États-Unis.
Les méthodes de dosimétrie décrites et discutées reposent sur l’utilisation de phénomènes physiques pour l’analyse des échantillons étudiés et la quantification de la dose absorbée, que ces échantillons soient issus de prélèvements biologiques humains (par ex. émail dentaire) ou de prélèvements réalisés dans l’environnement (par ex. briques et porcelaines). C’est en ce sens que ces méthodes dites physiques se distinguent des méthodes dites de dosimétrie biologique qui utilisent des processus et des observables biologiques comme la fréquence de chromosomes dicentriques dans les lymphocytes par exemple, présentée dans le chapitre 10 (« Dosimétrie biologique »). Les méthodes d’analyse présentées permettent d’étudier des phénomènes physiques induits dans des matrices solides spécifiquement par une irradiation aux rayonnements ionisants. En établissant une relation entre l’intensité du phénomène physique considéré à une dose absorbée dans le matériau considéré, il est possible de déterminer la dose absorbée dans des échantillons constitués du même matériau.

Préambule à la description des techniques de dosimétrie rétrospective

La dosimétrie rétrospective se rapporte à l’estimation de dose due à des expositions passées et limitées dans le temps (bombardements atomiques d’Hiroshima et Nagasaki, accident de surexposition en radiothérapie...) ou à des expositions sur de longues périodes, passées ou n’ayant pas encore pris fin (résidents des territoires contaminés). On comprend aisément que des situations très variées, tant en durée, qu’en niveau de dose ou encore qu’en type de rayonnement peuvent être adressées par les techniques de dosimétrie rétrospective.
Les techniques de dosimétrie rétrospective ne sont pertinentes que pour estimer les doses liées à une exposition externe. Les expositions liées aux retombées radioactives des essais nucléaires sont la combinaison d’une exposition interne et externe. Les techniques de dosimétrie interne ne sont pas abordées dans ce chapitre. Cependant, dans certains cas, la contamination interne pouvant significativement affecter l’estimation de la dose externe, ce point sera discuté notamment pour l’interprétation des analyses des échantillons biologiques.
Il faut également mentionner que des techniques de dosimétrie différentes sont considérées selon le type de rayonnements impliqués. Dans le cas d’une exposition avec une composante neutronique, des techniques spécifiques sont généralement considérées, telles que celles utilisées pour la quantification des radioéléments induits par l’interaction des neutrons avec la matière (activation neutronique). La quantification lorsque les demi-vies des radioéléments sont suffisamment longues peut être réalisée par le biais de comptages des émissions de rayonnements lors de la décroissance radioactive (comptage bêta et spectrométries gamma ou alpha) ou directement par spectrométrie de masse. Ces techniques ont été par exemple employées pour l’estimation des doses neutron pour les survivants des bombardements d’Hiroshima et Nagasaki (Rühm et coll., 1998renvoi vers) ou lors d’accident de criticité (McLaughlin et coll., 2000renvoi vers). Dans le contexte de cette expertise collective, comme aucune contribution due au neutron n’est à considérer, ces techniques spécifiques ne seront donc pas développées et discutées.
Les deux principales techniques d’analyses considérées dans la littérature dans des contextes similaires à celui de la Polynésie française sont d’une part la spectroscopie par résonance paramagnétique électronique (RPE) et d’autre part la luminescence stimulée thermiquement ou optiquement (Simon et coll., 2007renvoi vers et 2010renvoi vers ; Romanyukha et Regulla, 1996renvoi vers).
Ces deux techniques permettent d’après la littérature d’estimer des doses dans un éventail très large de matériaux (Trompier et coll., 2009renvoi vers ; Woda et coll., 2009renvoi vers) et pour des applications très variées (datation de fossile et de sédiments, contrôle dosimétrique de faisceau, dosimétrie d’accident radiologique, exposition chronique...) (Ikeya, 1993renvoi vers).
Cependant, le contexte de l’étude impose un certain nombre de critères évidents quant au choix des matériaux d’intérêt analysables. En effet, il est nécessaire que :
• les matériaux considérés aient été présents sur le site considéré sur toute la période d’exposition ;
• les matériaux n’aient pas été manipulés ou déplacés ;
• l’information stockée dans le matériau suite à l’irradiation soit stable dans le temps ;
• les niveaux de doses mesurables soient compatibles avec les niveaux de doses estimés ;
• les niveaux d’incertitudes soient suffisamment faibles pour que l’information dosimétrique soient pertinente et exploitable ;
• les matériaux puissent être prélevés, car les analyses ne peuvent être réalisées in situ.
Au final, avec ces critères, un nombre très limité de matériaux a été considéré pour la spectroscopie par RPE et pour la luminescence dans des contextes similaires.
Ainsi, la spectroscopie RPE n’a été considérée que pour l’analyse de fragments d’émail dentaire issus de dents extraites pour raisons médicales. En effet, l’émail dentaire satisfait à l’ensemble des critères mentionnés ci-dessus. Les radicaux de l’émail dentaire sont extrêmement stables, à tel point qu’ils sont également utilisés pour la datation de fossiles de dents de mammifères. De ce fait, l’émail permet de mesurer la dose cumulée sur toute la vie de la dent y compris les expositions d’origine médicale (radiographie et panoramique dentaire par exemple), ce qui peut induire des biais lors de l’interprétation des doses mesurées. Les doses mesurables peuvent être aussi faibles que quelques dizaines de mGy dans le meilleur des cas (Wieser et coll., 2005renvoi vers et 2006arenvoi vers). D’un point de vue dosimétrique, l’émail dentaire présente les meilleures caractéristiques parmi tous les matériaux utilisés en dosimétrie RPE. Mais du fait du caractère invasif évident du prélèvement des dents, le prélèvement est uniquement justifié pour raisons médicales. Le dernier critère de choix des matériaux listés précédemment n’est en fait pas complètement satisfait. Cette technique, bien que performante et bien documentée, n’a pas pu être utilisée à grande échelle pour estimer des doses individuelles ; elle a été principalement utilisée pour valider les méthodes d’estimation de doses comme le montre la figure 9.1Renvoi vers (Chumak et coll., 2005renvoi vers ; Romanyukha et coll., 2006renvoi vers ; Ivannikov et coll., 2014renvoi vers) ou pour l’étude de groupe de population limitée (Skvortsov et coll., 2006renvoi vers ; Zhumadilov et coll., 2016renvoi vers).
Figure  9.1 Comparaison des excès de doses estimées sur la base de mesure d’émail dentaire par RPE avec les excès de dose estimée par calcul (Ivannikov et coll., 2014renvoi vers)
Les techniques de luminescence peuvent être également appliquées à des matériaux biologiques tel que l’émail dentaire, mais les limites de détection associées (quelques Gy) sont beaucoup plus élevées que pour la spectroscopie RPE et le signal mesuré est par ailleurs instable (Dewitt et coll., 2010renvoi vers ; Sholom et Desrosiers, 2014renvoi vers). Un certain nombre de matériaux (quartz, feldspath) utilisés initialement pour des applications en datation (couches sédimentaires, coulées de lave, dunes, fossiles...) du fait de la stabilité des signaux, présentent également des limites de détection de l’ordre d’une dizaine de mGy (Stoneham et coll., 1985renvoi vers) et sont présents dans des matériaux de construction ou dans des objets de la vie quotidienne (Bailiff, 1997renvoi vers ; Bailiff et coll., 2000renvoi vers ; Bailiff et Mikhailik, 2004renvoi vers ; Göksu et Bailiff, 2006renvoi vers). De ce fait, les quartz présents dans les briques ainsi que les céramiques (isolateurs électriques, lavabo, cuvette de toilette, vaisselle...) ont été utilisés comme des dosimètres de zone ou d’ambiance (Stoneham, 1985renvoi vers ; Haskell et coll., 1994renvoi vers ; Takada et coll., 1999renvoi vers). L’interprétation des doses mesurées dans les matériaux et l’estimation des doses aux individus à partir de ces données sont complexes et nécessitent un recueil d’information complet et précis auprès des populations (Meckbach et coll., 1996renvoi vers ; Degteva et coll., 1994renvoi vers et 2000renvoi vers ; ICRU, 2002renvoi vers ; Jacob et coll., 2003renvoi vers). Ce chapitre se limitant uniquement à la description des techniques de dosimétrie, l’analyse des données et le calcul des doses individuelles ne sont pas abordés (voir le chapitre 3 « Reconstructions dosimétriques dans les études sur les essais nucléaires menés en Polynésie française »).

Spectroscopie par résonance paramagnétique électronique (RPE)

Principe de la spectroscopie RPE

La spectroscopie RPE est une technique d’analyse non destructive capable d’identifier et de quantifier la concentration de radicaux ou de défauts dans un matériau solide, dans des solutions ou dans un gaz. Le principe est basé sur la propriété des électrons non appariés à absorber, puis réémettre l’énergie d’un rayonnement électromagnétique de type micro-onde lorsqu’ils sont placés dans un champ magnétique externe (figure 9.2Renvoi vers). Cette propriété est analogue à celle des noyaux atomiques en résonance magnétique nucléaire (RMN). D’un point de vue pratique, c’est la dérivée première de l’absorption de la micro-onde qui est mesurée, une modulation en fréquence étant appliquée pour augmenter le rapport signal sur bruit. Une description détaillée de cette technique de spectroscopie et de ses multiples applications est documentée dans les ouvrages de P. Bertrand (Bertrand, 2010renvoi vers, 2014renvoi vers).
Figure 9.2 Levée de dégénérescence des spins électroniques et spectre d’absorption du rayonnement micro-onde, et sa dérivée première

Principe de la dosimétrie par RPE

Les interactions des rayonnements ionisants avec la matière génèrent des entités paramagnétiques par excitation et ionisation des atomes et par rupture des liaisons entre atomes. Ces entités, radicaux, défauts ou ions, peuvent être détectés par spectroscopie RPE lorsque leur durée de vie est suffisamment longue. Les espèces paramagnétiques radio-induites sont généralement créées en proportion de la dose absorbée dans le matériau. Selon ce principe, il est possible d’établir une relation entre la dose absorbée et l’intensité du signal d’absorption en mesurant des échantillons irradiés à des doses connues. En dosimétrie RPE, notamment pour l’émail dentaire, il est possible d’établir des courbes d’étalonnage dites universelles, permettant à partir de la mesure d’une intensité de signal dans un échantillon d’en déterminer la dose correspondante.

Dosimétrie RPE sur l’émail dentaire

L’émail dentaire est principalement constitué de cristaux d’hydroxyapatite (Ca)10(PO4)6(OH)2 (96 % en masse) et également d’eau (3 %) et de matière organique (1 %). Les radicaux formés sous irradiation et utilisés en dosimétrie ne sont pas formés à partir de l’hydroxyapatite, mais à partir d’élément à l’état de traces (ions carbonates) contenus dans cette matrice.
L’émail dentaire présente de nombreux avantages :
• le signal induit par irradiation est considéré comme spécifique de l’interaction des rayonnements ionisants ;
• la composante du signal radio-induit utilisé en dosimétrie est extrêmement stable dans le temps (demi-vie de l’ordre de 107 années), ce qui est une propriété rare ;
• la production d’espèces paramagnétiques par unité de dose est très importante, ce qui permet de détecter des doses relativement faibles (la limite de détection est de l’ordre de 30-50 mGy pour 100 mg d’échantillon), les doses annuelles reçues sur l’émail en conditions normales sont de l’ordre de quelques mGy qui se cumulent au fil des années ;
• l’augmentation de l’intensité du signal radio-induit avec la dose est considérée comme linéaire et la variabilité inter-échantillon relativement faible (écart-type de l’ordre de 10 %), ce qui permet l’utilisation de courbes d’étalonnage préétablies (Wieser et coll., 2001renvoi vers).
La figure 9.3Renvoi vers présente le spectre RPE d’un échantillon d’émail dentaire ayant reçu une dose de 500 mGy et sa décomposition dans ces deux composantes principales (signal « natif » ou endogène et signal radio-induit).
Figure  9.3 Spectre RPE bande X d’un échantillon d’émail dentaire ayant reçu une dose de 500 mGy. La mesure est réalisée à température ambiante et à une puissance micro-onde de 2 mW (Bahain et coll., 2014renvoi vers)
Les échantillons sont mesurés sous forme de petit grain d’émail ou de poudre dans des tubes de mesure de quelques mm de diamètre introduits dans une cavité de mesure dite cavité résonante. Préalablement à la mesure, il s’agit donc, à partir de la dent prélevée de préparer des échantillons mesurables. Les protocoles de préparation sont très précisément décrits et documentés et ont fait l’objet d’un travail d’harmonisation (IAEA, 2002renvoi vers ; ISO, 20201 ). La pratique de la dosimétrie RPE a fait l’objet d’une première norme ISO portant sur les minima requis et une deuxième norme spécifique à la dosimétrie RPE sur l’émail dentaire est en cours de finalisation. Cette dernière norme décrit les différentes étapes de la préparation des échantillons à l’estimation de la dose et des incertitudes associées. Lors de la détermination de l’intensité du signal radio-induit et donc de la dose associée, plusieurs effets parasites peuvent induire un biais sur le résultat final (stress mécanique au moment de la préparation, exposition au rayonnement UV, contamination interne notamment au 90Sr, présence de caries, d’implants dentaires...). L’ensemble de ces biais potentiels a fait l’objet de nombreuses études, ce qui permet soit de prendre en compte ces effets, soit de les éviter ou de les limiter (IAEA, 2002renvoi vers). Une revue récente et très détaillée de la littérature de ces 30 dernières années est consacrée à la mesure de l’émail dentaire par RPE (Fattibene et Callens, 2010renvoi vers).
La dosimétrie RPE a également fait l’objet de programmes de comparaison inter-laboratoires ayant pour objectifs d’évaluer et d’améliorer les performances de la technique et de tester les capacités des différents laboratoires (Wieser et coll., 2000arenvoi vers, 2005renvoi vers et 2006arenvoi vers ; Hoshi et coll., 2007renvoi vers ; Ivannikov et coll., 2007renvoi vers). Parmi toutes les techniques de dosimétrie physique rétrospective, la RPE sur l’émail dentaire est certainement la technique la mieux établie. Cependant, si la quantification de la dose absorbée dans les échantillons est bien maîtrisée, l’interprétation de l’information peut être compliquée, notamment pour déterminer l’exposition due à une source additionnelle artificielle comme celles liées aux retombées radioactives d’accidents ou d’essais nucléaires.
En effet, la dose absorbée dans l’échantillon est la résultante de différentes contributions :
• le bruit de fond naturel (hors exposition artificielle) avec une contribution comprise entre 0,9 et 1,7 mGy par an (NCRP, 1997renvoi vers), intégrée sur la vie de la dent. La contribution du bruit de fond naturel peut être affinée en prenant en compte la mesure du bruit de fond ambiant externe ;
• les expositions médicales peuvent contribuer notablement. Selon le type d’examen, d’appareillage et selon les réglages, la dose absorbée dans l’émail a été estimée entre 2 et 70 mGy par examen (Sholom et coll., 1997renvoi vers ; Aragno et coll., 2000renvoi vers). L’analyse séparée de la partie linguale et externe de la dent permet de mettre en évidence une exposition aux rayonnements X de basse énergie comme ceux utilisés en radiologie. Mais l’estimation des doses médicales sera d’autant plus précise que l’historique radiologique est renseigné et détaillé que ce soit pour l’imagerie médicale ou en thérapie. En l’absence d’information, il est difficile d’interpréter les doses significativement supérieures aux doses estimées dues au bruit de fond naturel ;
• le rayonnement UV peut contribuer significativement à une dose apparente (Nilsson et coll., 2001renvoi vers). Les dents les moins exposées à la lumière du jour (molaires) sont donc préférées pour réaliser ce type d’analyse. Certains traitements dentaires utilisent également des lampes UV ou des lasers qui peuvent localement générer des radicaux ;
• les doses liées à l’ingestion ou l’inhalation de particules radioactives. Dans certains cas, les contaminants radioactifs peuvent significativement augmenter la dose déposée dans l’émail dentaire, ce qui ne permet plus de relier la dose estimée dans l’émail à une dose dite « externe » induite par les émissions radiatives des dépôts radioactifs dans l’environnement. C’est le cas du strontium 90 (90Sr), émetteur bêta, qui possède des propriétés chimiques proches de celles du calcium, ce qui implique une fixation préférentielle dans l’émail dentaire lors de la croissance des dents ou dans la dentine (partie interne de la dent) avec des dépôts de dose localisés du fait du faible parcours du rayonnement bêta dans ces tissus. Ces dépôts localisés peuvent induire des doses locales significatives, non représentatives de l’exposition corps entier. De ce fait, l’interprétation des doses mesurées dans l’émail doit se faire avec précaution et nécessite bien souvent des mesures et calculs supplémentaires (Simon et coll., 2007renvoi vers). De telles contaminations ont eu lieu par exemple dans le bassin de la rivière Techa en Russie (Romanyukha et coll., 2001renvoi vers ; Jacob et coll., 2003renvoi vers).
La RPE sur l’émail dentaire est une technique reconnue pour l’estimation de doses liées à une exposition externe que celle-ci soit récente ou ancienne, élevée ou faible. Cependant, l’interprétation des doses absorbées peut souvent être complexe, notamment lorsqu’il s’agit de mettre en évidence des niveaux faibles de surexposition. Pour interpréter au mieux les données dosimétriques, il est nécessaire de disposer au minimum des informations suivantes :
• âge du donneur ;
• nombre et type d’examens radiologiques au niveau de la tête ;
• nomenclature de la dent pour évaluer la date de sa formation ;
• raisons ayant conduit à l’extraction de la dent et statut sanitaire ;
• historique des traitements sur la dent et à proximité ;
• information sur d’éventuels traitements en radiothérapie ou d’examen en radiologie interventionnelle ;
• estimation de l’exposition professionnelle le cas échéant ;
• historique des lieux de résidence du donneur.

Nouvelles approches en dosimétrie RPE sur l’émail dentaire

L’une des principales limitations de cette technique est le caractère invasif du prélèvement. Au cours de ces 20 dernières années, des techniques de mesure dites in vivo ont été développées (Miyake et coll., 2016renvoi vers). Ces dispositifs permettent une mesure de la surface de la dent directement dans la cavité buccale d’un individu. Si l’approche semblait prometteuse d’un point de vue pratique, ces techniques n’ont jamais pu atteindre les niveaux requis de sensibilité et d’incertitudes pour pouvoir être utilisées dans le cadre d’études épidémiologiques, ni même d’ailleurs pour des situations d’urgences radiologiques.
Une autre approche a été proposée plus récemment. Elle consiste à réduire la quantité d’échantillon d’émail nécessaire à une analyse RPE. L’approche conventionnelle en dosimétrie utilise des spectromètres RPE fonctionnant avec des micro-ondes de l’ordre de 9,8 GHz (bande X). La taille et la sensibilité des cavités de mesure de ces machines sont optimum pour les masses de l’ordre de 100 mg habituellement collectées sur une dent. Les échantillons de masse inférieure à 100 mg n’ont pas été considérés dans la plupart des études, ce qui peut représenter dans le cadre d’études épidémiologiques une perte non négligeable d’information. En augmentant la fréquence de la micro-onde, typiquement 34 GHz (bande Q), on réduit d’autant la taille de la cavité et, dans ce cas, la sensibilité des cavités associées est optimale pour des échantillons de quelques mg seulement. Cette approche a été appliquée avec succès à l’émail dentaire (Romanyukha et coll., 2007renvoi vers, 2014renvoi vers ; Trompier et coll., 2011renvoi vers ; De et coll., 2013renvoi vers). Les limites de détection associées à la RPE en bande Q sont de l’ordre de quelques centaines de mGy pour 5 mg d’échantillons. Les mini-biopsies d’émail dentaire sont prélevées très facilement en quelques minutes. L’IRSN a déjà réalisé avec cette technique une dizaine d’expertises, qui n’auraient pas pu être réalisées avec la méthode conventionnelle (par ex. : IAEA, 2018renvoi vers). Lorsque cette technique aura atteint le niveau de maturité de la RPE en bande X, on peut espérer que les limites de détection soient équivalentes. Si tel était le cas, la RPE en bande Q permettrait d’élargir de manière considérable les capacités de dosimétrie rétrospective en support aux études épidémiologiques ou au suivi de populations exposées à de faibles niveaux de dose.

Conclusions sur les aspects techniques de la dosimétrie RPE sur l’émail dentaire

Si cette technique est la plus aboutie et la plus mature des différentes techniques de dosimétrie rétrospective physique, son application reste, pour le moment, limitée par le caractère invasif du prélèvement. L’interprétation des données dosimétriques, lorsque les doses sont significativement supérieures aux doses attendues selon une exposition au bruit de fond naturel est complexe et nécessite de disposer d’informations détaillées et complètes sur le donneur. À l’inverse, lorsque les doses sont du niveau de celles attendues pour le seul bruit de fond naturel, il est relativement aisé de conclure à une absence d’exposition significative.

Luminescence stimulée thermiquement ou optiquement (TL/OSL)

Principe de la luminescence

La luminescence est un phénomène physique lié à la capacité de cristaux (typiquement pour des matériaux naturels tels des quartz et des feldspaths) d’accumuler l’énergie cédée par l’interaction des rayonnements ionisants et de restituer cette énergie sous forme de lumière selon différents modes de stimulation (électrique, thermique, chimique, mécanique ou lumineuse). Lorsque la stimulation est réalisée thermiquement, on parle de luminescence stimulée thermiquement (LST) ou de thermoluminescence (TL). Pour une stimulation optique, c’est-à-dire en utilisant une source lumineuse (lumière bleue, verte...), on parle de luminescence stimulée optiquement (LSO). La TL et la LSO sont les deux principales techniques de luminescence utilisées en dosimétrie.
Les principes de la luminescence sont complexes mais sont souvent décrits de manière simplifiée par un schéma en bandes d’énergies (figure 9.4Renvoi vers). Dans un solide, les niveaux d’énergie peuvent être représentés par de larges bandes empilées les unes sur les autres. En effet, considérons un matériau non conducteur possédant une bande de conduction et une bande de valence séparées par une bande interdite possédant toutefois des pièges spécifiques (un cristal n’est jamais parfait, il contient de très grandes quantités d’impuretés et de défauts ponctuels dont certains peuvent constituer des sites « pièges » pour les électrons libérés par l’irradiation). Initialement, les électrons se trouvent dans la bande de valence. Les rayonnements ionisants permettent de dissocier une paire électron-trou, les électrons passent de la bande de valence à la bande de conduction puis « tombent » dans les pièges situés dans la bande interdite.
Figure  9.4 Représentation schématique du modèle des bandes pour expliquer le phénomène de luminescence
Sous l’effet d’une stimulation externe, les électrons repassent dans la bande de conduction puis redescendent dans la bande de valence. La recombinaison avec les trous est associée avec une émission de photons lumineux qui constituent le signal de luminescence.

Principe de la dosimétrie par luminescence

La dosimétrie par luminescence repose sur la capacité des cristaux à accumuler les effets générés par irradiation. L’énergie stockée est proportionnelle à la dose absorbée par l’échantillon. Après stimulation, l’intensité de la luminescence est proportionnelle à l’énergie absorbée à la dose d’irradiation accumulée au cours du temps. Cette technique est destructive. Contrairement à la RPE, l’échantillon ne peut être analysé qu’une seule fois. Les pièges sont vidés, ce qui réinitialise les capacités de stockage de l’échantillon. Cette propriété est particulièrement intéressante pour la dosimétrie rétrospective, notamment dans les matériaux de construction, tels que les briques et les tuiles dans les poteries. Ainsi, lors de leur fabrication, les quartz contenus dans ces matériaux sont chauffés à des températures supérieures à 500 oC permettant de vider tous les pièges et de réinitialiser ce dosimètre naturel. La dose mesurée dans ces matériaux est ainsi la dose accumulée depuis cette remise à zéro. En connaissant la date de fabrication des objets et en déterminant la dose due au bruit de fond naturel, on peut donc, en mesurant la dose totale dans le matériau, en déduire la dose accumulée du fait de la présence d’une radioactivité artificielle due à un dépôt autour du point de prélèvement. On comprend aisément que plus la dose liée au bruit de fond naturel est élevée, plus il sera complexe de mettre en évidence des doses faibles. Une part importante de la dose naturellement délivrée dans le matériau est due aux radionucléides présents dans ces matériaux (40K, 238U/232Th et descendants) qui s’ajoute au bruit de fond ambiant. La dose accumulée annuellement par le quartz présent dans la brique par exemple est de l’ordre de 2 à 4 mGy (ICRU, 2002renvoi vers).
La propriété de remise à zéro du signal présente un autre avantage. En ré-irradiant l’échantillon à une dose connue, on peut après relecture déterminer une relation directe entre luminescence et dose absorbée dans le matériau. Cette méthode d’étalonnage direct est plus précise que l’utilisation de courbes d’étalonnage réalisées avec des matériaux de même type, qui prend en compte la variabilité naturelle de la réponse à la dose des matériaux considérés. Avec ces techniques, il est possible d’estimer des doses aussi faibles qu’une dizaine de mGy (Stoneham, 1985renvoi vers). En réalisant des prélèvements sur un nombre suffisant d’emplacements, il est possible, en combinant ces résultats avec des simulations numériques et des cartographies de débit de dose, de reconstituer le champ de rayonnement. Une description détaillée de ces méthodes peut être trouvée dans le rapport ICRU no 68 (ICRU, 2002renvoi vers), de même que les approches permettant à partir de ces données d’estimer des doses d’exposition. Des programmes de comparaison inter-laboratoires ont également été organisés pour améliorer et valider l’application des techniques de luminescence sur les matériaux de l’environnement (Stepanenko et coll., 2006renvoi vers).

Matériaux utilisés en dosimétrie par luminescence

Pour les raisons expliquées précédemment, les céramiques cuites comme les briques, dalles, les tuiles, poteries et les objets à base de porcelaine sont les principaux matériaux utilisés pour l’application de ces techniques de dosimétrie basées sur la luminescence (Stoneham, 1985renvoi vers ; Bailiff, 1997renvoi vers ; Bailiff et coll., 2000renvoi vers ; Bailiff et Mikhailik, 2004renvoi vers ; Göksu et Bailiff, 2006renvoi vers).

Synthèse et comparaison des techniques de dosimétrie rétrospective physique

Le tableau 9.Irenvoi vers permet de comparer les principales caractéristiques des techniques de dosimétrie décrites précédemment. Il faut considérer que ces deux techniques sont complémentaires et sont généralement utilisées dans une approche globale faisant intervenir d’autres approches, comme la simulation numérique, les recueils d’information par entretiens, les méthodes de dosimétrie interne, etc. Ces deux techniques n’adressent que la problématique de l’exposition externe. Dans la plupart des situations dans lesquelles ces techniques ont été utilisées, à l’exception des accidents radiologiques, l’exposition était combinée (interne et externe). La RPE sur l’émail dentaire peut permettre une évaluation individuelle de la dose reçue, alors que les techniques de luminescence sont utilisées dans une approche environnementale de l’estimation de la dose.

Tableau  9.I Synthèse et comparaison des principales caractéristiques des techniques de dosimétrie physique décrites (d’après le rapport ICRU no 68, page 102, tableau 6.1 [ICRU, 2002renvoi vers])

Méthode
Matériau
Type de rayonnement mesuré
Limite de détection
Objet de la mesure
Délai
Remarques
RPE
Émail dentaire
Gamma et X
30-100 mGy
Radical
Pas de limite
Prélèvement invasif
TL/OSL
Céramiques
Gamma
10-50 mGy
Électrons piégés
Pas de limite
Prédose naturelle influence la limite de détection

RPE : Résonance paramagnétique électronique ; TL/OSL : Luminescence stimulée thermiquement ou optiquement.

Bilan des études ayant inclus les techniques de dosimétrie rétrospective physique

Avant de discuter de la pertinence de l’utilisation de ces deux techniques dans le contexte de l’exposition des populations de la Polynésie française aux retombées des essais nucléaires, il convient de passer en revue leurs nombreuses applications. Les tableaux 9.IIrenvoi vers et 9.IIIrenvoi vers font la synthèse des différentes études ayant utilisé les deux techniques décrites dans ce chapitre. On peut noter qu’un nombre important d’études ont fait appel à ces techniques. De plus, lorsque les doses sont relativement élevées, comme pour les survivants d’Hiroshima et Nagasaki ou pour les liquidateurs de Tchernobyl, la RPE est systématiquement utilisée en complément de la dosimétrie biologique et le cas échéant avec d’autres techniques de reconstitution de dose qui incluent la luminescence. Pour les études de population, notamment en support aux études épidémiologiques, la RPE sur l’émail dentaire a été largement utilisée, que ce soit pour la reconstruction individuelle des doses ou pour la validation des méthodes d’estimation des doses. Cette technique a permis de mettre en évidence des excès de dose par rapport au bruit de fond naturel attendu de quelques dizaines de mGy. Ainsi pour les populations résidant dans les territoires contaminés russes suite à l’accident Tchernobyl, des excès de dose atteignant 70 mGy ont été mis en évidence (Stepanenko et coll., 2003renvoi vers). Une bonne corrélation a été trouvée entre les doses reconstruites et les doses mesurées dans l’émail dentaire avec une déviation moyenne quadratique de 34 mGy entre les deux approches (Ivannikov et coll., 2004renvoi vers). Concernant les études sur la population de la rivière Techa, un excès de dose de 36±29 mGy a par exemple été mis en évidence par Wieser et coll. (2014renvoi vers) et qui est d’après les auteurs en bon accord avec les doses reconstruites par approche analytique. Cependant, dans le cas des doses estimées autour de Semipalatinsk, même si celles-ci sont bien plus élevées, les doses mesurées par RPE et estimées par méthode analytique ne sont pas en accord. Pour le village de Dolon par exemple, les doses mesurées par RPE sur les prélèvements d’émail étaient de l’ordre de 140 mGy (au-dessus du bruit de fond naturel), alors que les reconstitutions de dose analytique donnaient des doses de l’ordre de 500 mGy (Stepanenko et coll., 2006renvoi vers). Ces différences observées entre les différentes méthodes ne sont a priori pas encore comprises. Cela montre bien toute la difficulté et les limites de l’application de ces méthodes et la nécessité de déployer des approches multi-techniques.

Tableau  9.II Synthèse des études épidémiologiques ayant utilisé la RPE (Résonance paramagnétique électronique) (mise à jour du tableau issu de Fattibene et Callens, 2010renvoi vers)

Étude
Nombre de doses évaluées
Autres méthodes d’évaluation
Références
Survivants des bombardements d’Hiroshima et Nagasaki, Japon
Environ 100
Cytogénétique
Reconstitution analytique, activation neutronique et TL/OSL
Ikeya et coll., 1984renvoi vers, 1986renvoi vers ; Ikeya et Ishii, 1989renvoi vers ; Tatsumi-Miyajima, 1987renvoi vers ; Tatsumi-Miyajima et Okajima, 1991renvoi vers ; Nakamura et coll., 1998renvoi vers
Liquidateurs de Tchernobyl, Ukraine
660
Cytogénétique
Reconstitution analytique et TL/OSL
Sholom et coll., 2000renvoi vers ; Chumak et coll., 1998renvoi vers, 1999renvoi vers, 2005renvoi vers
Liquidateurs de Tchernobyl, Russie
Environ 100
Cytogénétique
Reconstitution analytique et TL/OSL
Skvortsov et coll., 2000renvoi vers ; Sevan’kaev et coll., 2005renvoi vers, 2006renvoi vers
Population des territoires contaminés par les retombées de Tchernobyl, Russie
Environ 2 500
Reconstitution analytique et TL/OSL
Ishii et coll., 1990renvoi vers ; Serezhenkov et coll., 1992renvoi vers ; Ivannikov et coll., 1997renvoi vers, 2000renvoi vers, 2004renvoi vers ; Stepanenko et coll., 1998renvoi vers, 2003renvoi vers ; Skvortsov et coll., 2000renvoi vers ; Takada et coll., 2000renvoi vers ; Gualtieri et coll., 2001renvoi vers
Travailleurs du nucléaire, Mayak, Russie
Environ 100
Dosimétrie individuelle
Romanyukha et coll., 1994renvoi vers, 1996arenvoi vers, brenvoi vers et crenvoi vers, 2000renvoi vers ; Wieser et coll., 2006brenvoi vers
Population du bassin de la rivière Techa, Russie
Environ 300 + 229
Reconstitution analytique et TL/OSL
Degteva et coll., 2000renvoi vers, 2005renvoi vers ; Romanyukha et coll., 1996arenvoi vers et brenvoi vers, 2001renvoi vers, 2002arenvoi vers ; Shishkina et coll., 2001renvoi vers, 2003renvoi vers, 2005renvoi vers ; Tikunov et coll., 2006renvoi vers ; Tolstykh et coll., 2003renvoi vers ; Wieser et coll., 1996renvoi vers, 2000arenvoi vers et brenvoi vers, 2006arenvoi vers et brenvoi vers, 2014renvoi vers
Population autour du polygone de test de Sémipalatinsk, Kazakhstan
Environ 30
Reconstitution analytique et TL/OSL
Ivannikov et coll., 2001renvoi vers, 2004renvoi vers, 2006renvoi vers ; Romanyukha et coll., 2002brenvoi vers ; Simon et coll., 2003renvoi vers ; Skvortsov et coll., 2006renvoi vers ; Stepanenko et coll., 2006renvoi vers ; Zhumadilov et coll., 2006renvoi vers, 2007renvoi vers, 2016renvoi vers
Témoin du test nucléaire Totskoye, Russie
10
-
Romanyukha et coll., 1999renvoi vers
Vicitme de l’accident de Goiania, Brésil
6
Cytogénétique et signes cliniques
Rossi et coll., 2000renvoi vers
Sous-marinier, Russie
40
Cytogénétique
Sevan’kaev et coll., 2006renvoi vers
Population, bruit de fond, Russie
150
-
Ivannikov et coll., 1997renvoi vers et 2000renvoi vers ; Skvortsov et coll., 2000renvoi vers
Population, bruit de fond, Inde
50
-
El-Faramawy, 2005renvoi vers

TL/OSL : Luminescence stimulée thermiquement ou optiquement.

Tableau  9.III Études ayant utilisé les techniques de luminescence

Étude
Autres méthodes d’évaluation
Références
Hiroshima et Nagasaki, Japon
 
Maruyama et coll., 1987renvoi vers
Population territoire contaminé Tchernobyl, Ukraine
Reconstitution analytique
Bailiff et coll., 2004brenvoi vers
Semiplatinsk, Kazakhstan
 
Bailiff et coll., 2004crenvoi vers
Bassin de la rivière Techa, Russie
Reconstitution analytique, mesure de terrain
Bougrov et coll., 1998renvoi vers ; Degteva et coll., 1994renvoi vers, 2000renvoi vers ; Jacob et coll., 2003renvoi vers ; Taranenko et coll., 2003renvoi vers ; Göksu et coll., 2006renvoi vers
Nevada test site, États-Unis
Reconstitution analytique
Haskell et coll., 1988renvoi vers, 1994renvoi vers ; Lloyd et coll., 1990renvoi vers
Ville de Pripyat, Ukraine
-
Stoneham and coll., 1993renvoi vers
Dans le cas de la luminescence, les doses mesurées dans les matériaux sont intégrées dans une méthode analytique pour estimer ensuite les doses aux populations. Ces méthodes ont certainement permis d’affiner les estimations finales de dose et ont été appliquées également dans de nombreuses études (comme par exemple pour Tchernobyl, rivière Techa, Semipalatinsk, Nevada).
Un nombre important d’études ont été menées visant à évaluer l’impact sanitaire de l’exposition de population à des rejets accidentels de matières radioactives ou à des retombées suite à des accidents nucléaires majeurs ou de tests aériens d’armes nucléaires. Ces études ont fait appel à de nombreuses approches techniques ou méthodologiques pour évaluer les doses aussi précisément que possible. Les techniques de RPE et de luminescence ont été utilisées dans ce cadre comme données d’entrée ou pour valider les approches analytiques et toujours en complément d’autres techniques. Ces techniques de dosimétrie ne se sont valables que pour la composante dite externe de l’exposition.

Conclusion : discussion sur l’application des techniques
de dosimétrie physique rétrospective en Polynésie française

Si la contribution de l’exposition externe est considérée comme faible (au plus de l’ordre de quelques mSv), des mesures par RPE pourraient confirmer le cas échéant les niveaux d’exposition. Il est important de considérer que même sans contribution liée aux essais nucléaires par exemple, il est possible d’estimer la dose vie de l’émail (dose intégrée depuis la formation des dents). Ce type d’analyse a été réalisé avec succès sur des populations non exposées. L’aspect le plus complexe restera l’analyse des doses mesurées dans le cas où celles-ci seraient significativement supérieures aux doses attendues du fait du bruit de fond naturel. Dans le cas contraire, l’analyse aura montré que l’exposition externe liée aux retombées est négligeable.
D’un point de vue pratique, ce type de mesures ne peut être envisagé que dans le cadre d’un projet de longue durée, avec des moyens conséquents et avec un soutien technique local pérenne (dentiste par exemple).
L’utilisation des techniques de luminescence est dans un premier temps conditionnée par la présence de matériaux analysables (briques, tuiles en terre cuite, poterie, céramique...). Si tel était le cas, il faudrait évaluer attentivement la pertinence de ces mesures par rapport aux données déjà disponibles. Ces techniques pourraient éventuellement apporter des éléments d’information pour des sites qui n’avaient pas initialement fait l’objet de mesure de terrain mais qui se sont avérés par la suite impactés par les retombées.
En dehors de l’aspect dosimétrie, la revue de la littérature montre que l’émail dentaire conserve l’information d’une contamination au 90Sr, bien au-delà de la vie de l’individu. Si la contamination a lieu au moment de la formation des dents, alors le 90Sr se trouve piégé de manière permanente dans la matrice de l’émail (hydroxyapatite). Des techniques de spectrométrie de masse ou de scintillation liquide peuvent être employées pour mettre en évidence la présence de 90Sr dans des dents prélevées (Badie et coll., 1987renvoi vers). Dans ce type d’étude, il est nécessaire de ne considérer que l’émail dentaire pour la minéralisation des échantillons, le 90Sr n’étant pas fixé définitivement dans la dentine ou dans les racines, ce qui a pour conséquence d’induire un biais minimisant l’activité de 90Sr. En cas de niveau de contamination plus élevé, des systèmes de plaques d’imagerie au phosphore ou basés sur des CMOS2 peuvent être utilisés pour mettre en évidence la contamination. Ce type de test devra être réalisé si des échantillons analysés par RPE présentent des doses anormalement élevées, ou si une contamination au 90Sr est attendue.
Selon la même approche, il pourrait être envisagé d’utiliser la coquille de bénitiers pour monitorer les apports du 90Sr dans le milieu marin. Les analyses réalisées par l’IRSN sur les bénitiers dans le cadre de la surveillance de l’environnement ont concerné uniquement les chairs de ces mollusques. De la même manière que pour l’émail, le 90Sr, du fait de son analogie chimique avec le calcium, devrait être piégé dans la coquille constituée de carbonate de calcium. Les bénitiers pouvant vivre plusieurs centaines d’années et compte tenu de la quantité d’eau filtrée, leurs coquilles pourraient garder la trace des éventuelles contaminations du milieu marin. Comme dans les cernes d’un arbre, il devrait être possible de dater une éventuelle contamination, la coquille pouvant être considérée comme un chrono-indicateur de la contamination.

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